近日,新葡的京集團350vip8888錢逸泰院士團隊徐立強教授課題組在鋰硫電池新型高性能電極材料研究領域取得新進展,相關研究成果以“Zinc-assisted Cobalt-ditelluride Polyhedra Inducing Lattice Strain to Endow Efficient Adsorption-catalysis for High-energy Lithium-sulfur Batteries”為題,在國際期刊《先進材料》(Advanced Materials,2022,DOI: 10.1002/adma.202204403;IF: 32.086)上在線全文發表。新葡的京集團350vip88882019級博士研究生王斌為第一作者,指導教師徐立強教授為唯一通訊作者,山東大學為第一通訊單位。

圖1. Co0.9Zn0.1Te2@NC多面體電催化劑制備流程圖及其作為電極材料點亮商用燈,驅動小風扇工作圖
鋰硫電池中正極硫還原和氧化反應(SRRs/SORs)動力學緩慢、中間產物多硫化物的穿梭效應等問題抑制了其進一步應用。通過引入電催化劑加速多硫化物的轉化動力學是當下被認為最為有效的調控方式之一。隨著研究的不斷深入,對鋰硫電池中電催化劑的設計也提出了成本更低、用量更少、催化活性更高的要求。文章設計了新型Co0.9Zn0.1Te2@NC多面體電催化劑,通過調節和平衡多硫化物轉化過程中的吸附以及解吸附過程,在僅需4%添加量時,可以在高硫面載量及貧電解液的工作條件下取得優異的性能。研究主要創新點有:
1.實現了不同比例的Zn/CoTe2@NC多面體電催化劑的精準調控與制備;2.少量Zn的摻入可引起CoTe2@NC晶格應變,Zn的摻入量在~20%,CoTe2晶體結構中增加的Zn原子與Co原子難以共存,而形成新的立方相的ZnTe;3.Co0.9Zn0.1Te2@NC的加入不僅有效的加速了多硫化物的轉化,而且有助于硫化鋰的快速沉積。根據成核模型,硫化鋰在Co0.9Zn0.1Te2@NC中的成核方式呈現3DP模式,說明其成核不受晶面影響,更容易成核生長;4.在高載量和貧液條件下的紐扣式電池展現出優異的性能,同時我們將其放置在商用燈具中,其可以穩定工作數小時。在軟包電池條件下,可以驅動小風扇進行工作,并在彎折下也能進行工作,表現出良好的柔韌性,具有優異的商用化價值。
Co0.9Zn0.1Te2與碳氮原位絡合通過調節金屬原子的d帶中心,增加的反鍵軌道調節了電子結構,在一定程度上提高了多硫化物的解吸能力,從而豐富了催化劑的有效活性中心。晶格應變產生的增強催化作用降低了氧化還原反應的能量勢壘,促進了多硫化物的S-S橋鍵和硫化鋰的S-Li鍵的斷裂,并增強了氧化還原動力學過程。該項研究不僅通過晶格應變工程改善了材料的催化性能,還研究了催化與電池性能之間的關系,為理解鋰硫電池中多硫化物轉化的吸附與解吸附的平衡提供了新的見解。
該研究工作得到了國家自然科學基金面上項目、山東省自然科學基金面上項目、山東大學交叉學科基金的資助和山東大學結構成分與物性測量平臺的大力支持。
論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adma.202204403